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钙钛矿发光二极管(PeLEDs)作为一种电光转换系统，依赖于优化的器件结构以实现其能量转换。在其工作原理中，载流子（电子、空穴）经由电子传输层（ETL）、空穴传输层（HTL）注入钙钛矿发光层中，实现有效地电致发光。PeLEDs的性能受钙钛矿晶界、表面、界面缺陷影响；有效地缺陷钝化可抑制钙钛矿非辐射复合，对获得高性能PeLEDs至关重要。此外，作为一种系统，器件结构的设计与优化对实现高性能PeLEDs同样非常重要。钙钛矿薄膜与传输层材料接触形成异质界面；钙钛矿埋底界面（buried-interface，or bottom-surface）和上表面（top-surface）的能量学与缺陷钝化可大大影响PeLEDs的性能。

 本文采用包含P=O功能基团的半导体钝化剂，对钙钛矿薄膜的埋底界面（buried-interface，or bottom-surface）和上表面（top-surface）进行处理，实现钙钛矿薄膜双界面的缺陷钝化。该类半导体P=O钝化剂的选择考虑了其与钙钛矿导带、价带能级的匹配情况，避免传统绝缘体钝化剂对LED器件中载流子传输与注入的强抑制作用，实现载流子传输行为的调制。此外，该类半导体钝化剂（如POT2T）可促进钙钛矿费米能级的上移，导致偏n-型界面，促进电子注入，实现钙钛矿界面能量学调控。本文以绿色CsPbBr3 PeLEDs为模型体系，经钙钛矿双界面的缺陷与能量学工程研究，获得高性能、上转换电致发光器件，其最大EQE为20.2%，启动电压低至2 V（对应发射光子能为2.42 eV）。该工作可加深研究者对钙钛矿界面缺陷与能量学的理解，促进其他光电转化器件（如钙钛矿LEDs、Solar Cells等）的开发。

图1：器件布局及性能。（a）器件能级图。（b）相关材料的分子式。（c-e）钙钛矿双界面处理前后的器件EL光谱（c）、J-V-L曲线（d）和EQE-J曲线（e）

图2 钙钛矿薄膜缺陷钝化。（a）P=O半导体材料POT2T、BCPO钝化钙钛矿薄膜上、下界面缺陷示意图。（b-d）P=O半导体材料处理钙钛矿薄膜前/后的PL、荧光寿命及XPS表征。

图3 POT2T对钙钛矿的能量学影响。（a-c）KPFM表征。（d）UPS。（e）功函移动图。（f）Pb:P=O界面偶极作用。（g）界面能带弯曲示意图。